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化学类原创论文集锦 Yb/TiO2/杭锦2#土催化剂的制备及其光催化降解苯的原位红外

2018-11-18 17:29:28来源:组稿人论文网作者:婷婷

  摘要:本实验以杭锦2#土为原料,制备了TiO2/杭锦2#土,并在其上添加稀土金属镱作为Yb-TiO2/杭锦2#土催化剂,通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜分析(TEM)、比表面(BET)等对催化剂结构进行了表征,并以苯为目标降解物使用原位红外光谱在不同温度,光源下催化剂催化降解苯的能力进行了研究。

  关键词:Yb-钛柱/杭锦2#土催化剂;苯;光催化降解;原位红外光谱

  前言

  室内空气污染是加害人类健康的途径之一。根据有关统计,我国每年因室内空气污染而导致死亡的人数可达11.13万人,这其中有大多数的儿童是因为室内装修污染而导致死亡的,而随着世界经济发展这一现象愈发明显。有报道称室内空气污染的严重程度是室外空气污染的二到三倍而造成这些污染的来源是因为房屋装修,当装修房屋时采用不合格的产品或过量使用会导致这些污染的产生,并且时刻危害着人类的健康。调查显示大部分装修材料都不同程度含有苯,在室内装修中油漆、涂料还有一些防水材料都是苯的释放源。苯是造成室内污染的原因之一,苯是一种挥发性很高的化合物,如果将苯从工业资源中释放到环境中,大部分苯会被释放到大气中。由于苯的用途广泛它多用于生产其他化学品如异丙苯和环己烷,以及开发一些橡胶、染料、清洁剂和杀虫剂等。其危险性极大,基于足够的人类致癌性证据,苯被评为已知的致癌物质。苯可引发各种疾病,长期接触引发白血病。而如何有效地去除苯污染已成为社会最为重视的话题。

  目前,我们所知道的治理室内空气污染方法中几乎没有能够完全去除掉空气中有害物质的方法,这一现象表明了人类的健康依然存在着问题并且这个问题不尽早解决的话可能会变得无比严重。因此,制造出更为有效的室内净化方法已成为科研工作的重点项目。光催化降解技术是当今最为理想的治理污染的方法,能够降解部分有机污染物使其矿化为C02和H2O。光催化剂成本低还可重复使用因此在各个领域中已起到广泛作用。

  本实验采用廉价且易得的杭锦2#土为原料,进行酸化处理后作为载体在其上面负载了TiO2及稀土金属镱作为本次实验的光催化剂(记为Yb-TiO2/杭锦2#土)。将苯作为光催化反应的目标降解物,利用原位红外光谱技术观察了不同含量的催化剂在无光照条件、光照条件、不同反应温度及不同反应时间下对光催化降解变化。

  1.实验部分

  1.1实验仪器与试剂

  1.2载体的制备

  使用6moL·L-1的盐酸溶液,按1:10(质量g:体积mL)的比例将20.0g杭锦2#土与200mL稀释后的盐酸溶液混合,放入两口圆底烧瓶加热至90℃并回流冷凝一小时,冷却后利用布氏漏斗进行抽滤并用去离子水洗涤至中性,将样品烘干,最后研磨得到酸改性杭锦2#土为载体。

  1.3催化剂的制备

  将钛酸四丁酯和乙醇以1:2的比例加入烧杯中记为1号溶液,另取一个烧杯将去离子水和乙醇以5:1的比例加入并记为2号溶液。称取1.0g酸改后的杭锦2#土加入到1号溶液中开始搅拌,同时将2号溶液和1号溶液混合,全部滴完后密封搅拌一小时,陈化一小时,烘干研磨后得钛柱撑后的杭锦2#土。制备出理论负载量为25%的钛柱撑后的杭锦2#土。

  稀土修饰钛柱撑杭锦2#土的制备:将钛酸四丁酯和乙醇以1:2的比例加入烧杯中记为1号溶液,另取一个烧杯将去离子水和乙醇以5:1的比例加入并记为2号溶液,根据Yb/Ti按不同比例算出所需硝酸镱的含量并称取所需含量的硝酸镱加入到2号溶液中。称取酸改后的杭锦2#土放入1号溶液中开始搅拌同时将2号溶液缓和1号溶液混合,全部滴完后封闭搅拌一小时,陈化一小时烘干研磨之后等到稀土修饰钛柱撑杭锦2#土。以此步骤操作分别得到Yb/Ti比例为不同的稀土修饰钛柱撑杭锦2#土。

  1.4 原位红外光谱法操作步骤

  先设定O2流量为8.5mL/min,N2流量设定为7.4 mL/min。在电脑上打开OMNIC软件开始采集催化剂背景,之后将紫外灯照在样品上开始采集已经吸附苯的样品,在20℃、40℃、60℃、80℃的温度下先在无光下采集一次再从0min开始到30min每隔5分钟采集一次。

  2.结果与讨论

  2.1催化剂的比表面分析(BET)

  表3.催化剂的BET数据结果

  由表3数据可知:当稀土负载量不同时,比表面积随之有不同程度的变化。比表面积越大,越有利于光催化性能的提高[10]。结果得到负载1.0%含量的稀土时比表面积为最大。

  2.2催化剂的X射线粉末衍射分析(XRD)

  X射线粉末衍射技术主要研究晶体结构及影响结构的各种因素。Yb/Ti负载量不同时催化剂的XRD图谱。

  2.3催化剂的透射电子显微镜分析(TEM)

  通过此仪器可观察催化剂的微观结构,本次实验中通过对样品的TEM图片及相关表征数据得到所测样品中均检测到Ti元素和Yb元素的存在。

  2.4光照对光催化降解苯的影响原位红外分析

  本实验采用不同含量的光催化剂在无光照及光照条件下对光催化降解苯的影响进行观察使用红外光谱图记录下苯的光催化降解过程,并对结果进行了对比发现在无光照及光照条件下0.5%和1.5%含量的催化剂在2922cm-1~2849cm-1处的苯环上C-H伸缩振动峰无明显变化,2.0%和2.5%含量的催化剂在3700cm-1~3607cm-1处的O-H伸缩振动峰在无光照及光照下存在极小且不明显变化,同样3%含量的催化剂在1625cm-1处的C=C骨架振动峰、1800cm-1处的苯的泛频振动峰均无明显变化。其中1.0%含量的催化剂随光照开始出现了明显变化,1.0%含量的催化剂在无光照条件下在3735cm-1、3627cm-1处出现的峰为O-H伸缩振动峰,1872cm-1处出现的峰为苯的泛频振动峰,最为明显的是3735cm-1处的峰在无光照条件下并不明显存在,而随光照开始在0min上此峰的强度明显增强,而随着光照时间的延长,图中2335cm-1处出现的峰为CO2的特征峰,并且峰强度逐渐增强与此同时1872cm-1处苯的泛频振动峰强度有所减弱。

  2.5时间对光催化降解苯的影响原位红外分析

  对不同含量的光催化剂在不同时间下对光催化降解苯的影响进行观察使用红外光谱图记录下苯的光催化降解过程并对结果进行了对比发现,1.5%含量的催化剂在2922cm-1~2853cm-1处C-H伸缩振动峰无明显变化,2.5%含量催化剂3700cm-1~3607cm-1处的O-H伸缩振动峰的强度有小程度增加。其中最为明显的是含量为1.0%的催化剂在60℃下随时间变化的红外光谱图中3729cm-1、3633cm-1处的峰为O-H伸缩振动峰,1882cm-1、1685cm-1处的峰为苯的泛频振动峰,2360cm-1、2335cm-1处出现的倒峰为CO2的峰,出现倒峰是因为此处样品的吸收低于背景物质的吸收。从图中可看出在前20分钟内并没有CO2的峰出现,是随观察时间长在30min时出现的。由此分析可知苯在光照条件下在不断地光催化降解并且CO2是苯光催化降解的主要产物。

  2.6反应温度对光催化降解苯的影响原位红外分析

  对不同含量的光催化剂在不同反应温度下对光催化降解苯的影响进行观察使用红外光谱图记录下苯的光催化降解过程并对结果进行了对比发现,含量为2.5 %的催化剂在40℃、80℃下光催化降解苯的红外光谱图中40℃时3733cm-1~3627cm-1处出现O-H伸缩振动峰,2922 cm-1、2852cm-1处苯环上C-H伸缩振动峰在升温至80℃时峰的强度减弱。但是在1873cm-1~1593cm-1处苯的泛频振动峰强度明显增加,由此看来2.5 %的催化剂对于光催化降解苯的效果不佳。

  3.结论

  本实验制备出不同负载量的Yb/TiO2/杭锦2#土催化剂,并在无光照条件、光照条件、不同温度、不同时间对其光催化降解苯的程度进行观察,并通过原位傅里叶变换红外光谱记录到苯的光催化降解过程。结果为负载1%含量的催化剂随着光照及时间的延长对光催化降解苯的效果为最佳。

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